近日，我校化学与化工学院从怀萍教授课题组与中国科学技术大学俞书宏院士研究团队等合作，研发了一种独特的星型聚合物纳米复合水凝胶墨水，实现了高韧性、可修复再生多功能水凝胶薄膜的快速印刷与表面图案化，并成功构筑了多种高性能湿度响应柔性传感电子器件。相关研究成果以“Rapid Printing and Patterning of Tough, Self-Healable and Recyclable Hydrogel Thin-Films toward Flexible Sensing Devices”为题发表在美国化学会《纳米快报》上（Nano Lett. 2022, DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02446），论文的第一作者是青年教师秦海利副教授。
近年来，二维柔性薄膜电子器件因兼具优异的机械柔韧性和刺激-信号转换能力而引起广泛的研究兴趣。水凝胶具有优异的生物相容性、高含水量和机械弹性，尤其是其独特的等级多孔结构和溶胀性能有利于便捷有效地负载化学物质，从而高效地实现材料的功能化。因而，水凝胶作为一种理想的聚合物基质，通过复合导电基元并合理设计表面结构，在构建智能响应柔性薄膜电子器件领域具有显著优势。当前，研究人员采用多种“自下而上”策略，利用小分子单体、聚合物的交联作用或嵌段聚合物的组装作用等，制备了一系列柔性水凝胶薄膜。然而，如何精准控制薄膜厚度、构筑表面微观图案以及解决严苛条件下造成的小尺寸制备等问题仍然存在巨大挑战。同时，日益严峻的能源和环境问题也对未来柔性电子器件的可持续发展提出了更高的要求，电子器件的自修复和可回收等也成为当前材料领域亟待解决的重要问题。
星型聚合物水凝胶墨水的制备
为此，研究团队协同纳米复合引发、金属配位作用和原位聚合技术，合成了以星型聚合物为基本单元的新型纳米复合水凝胶墨水。利用该凝胶墨水独特的水中溶解行为，研究人员发展了一种简易高效的滑动铸造技术，实现了大面积水凝胶薄膜的快速印刷和表面图案化。通过调节滑动速度和次数以及星型聚合物浓度等条件，水凝胶薄膜厚度可以在数百纳米至几微米范围内得到精细调控。通过调节墨水的组成和基底表面结构，可获得一系列多功能水凝胶薄膜。运用凝胶聚合物网络中星型聚合物臂与臂之间的氢键以及核与臂之间的金属配位作用，薄膜表现出多重刺激下的自修复行为。此外，星型聚合物臂/臂之间氢键作用的可逆性赋予水凝胶薄膜独特的可回收再利用能力。
多功能水凝胶薄膜的快速印刷与表面图案化
研究团队还发展了新型的修复诱导横向与纵向组装机制，以及印刷图案化集成策略，以所制备的多功能凝胶薄膜作为材料基元并利用其独特的湿度响应性，分别实现了湿度响应柔性驱动开关、柔性电容式传感器和非接触柔性电子皮肤的构筑。该研究中发展的快速印刷图案化技术在大面积制备和组装柔性薄膜领域具有广泛适用性，将对柔性电子器件领域产生积极影响。
该研究工作得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金、安徽省高校协同创新项目、安徽省重大专项、安徽省自然科学基金等项目的资助。