近日，我校化学与化工学院从怀萍教授课题组与中国科学技术大学俞书宏院士研究团队合作，实现了具有高曲率蜂窝交联网络结构、多重极端环境耐受的抗压缩弹性导体材料的普适合成。相关研究成果以“Highly compressible and environmentally adaptive conductors with high-tortuosity interconnected cellular architecture”为题发表在《自然∙合成》上（Nature Synthesis2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00167-5），论文的共同第一作者是硕士研究生王阳宇和青年教师秦海利副教授。
导电水凝胶因其独特的导电性能、复杂弯曲表面粘附性和机械刺激智能响应等特性而引起广泛的研究兴趣，在柔性可穿戴电子器件和软体机器人等领域具有重要的应用前景。当前人工合成水凝胶的机械性能，尤其是长期弹性形变下的抗疲劳性，远低于自然生物组织，严重制约其实际应用。受自然界中蜂窝结构生物材料的启发，科学家研制了一系列具有优异耐压缩性能的多孔结构碳基导电材料。这类材料因受限于组分和不完美结构，环境适应性比较弱，通常仅能在自然条件下保持良好的机械性能。迄今为止，具有特殊环境耐受性、高度可压缩的弹性导体材料鲜有报道。特别是在反复压缩条件下，材料力学强度永久性衰退以及残余应变急剧增加的问题仍然非常严重。因而，如何跨尺度精确调控蜂窝等级结构，并合理设计弹性组分，不断接近材料力学弹性和抗疲性能的理论极限，从而实现高环境适应性弹性材料的研制仍然存在巨大挑战。
图1.高环境耐受弹性导电水凝胶的设计与制备
为解决上述问题，研究团队发展了“取向组装与程序化聚合”相结合的合成方法，通过从分子、超分子尺度、介观尺度以及纳微尺度对水分子相变、界面聚合、纳米线组装蜂窝网络弯曲度以及蜂窝侧壁相互交联结构的跨尺度精细调控，产生了“纳米结构单元取向组装-相变诱导扭曲-聚合稳定结构”效应，实现了多种具有各向异性、高弯曲度内质网结构特征的抗疲劳、耐压缩导电水凝胶的普适合成。受益于等级蜂窝网络结构和混凝土增强型组成，所合成水凝胶表现出优异的耐压缩性能，在50%压缩应变下，连续压缩3万次，仅产生1.5%的不可逆形变，仍能保持约80%的力学强度。值得注意的是，该材料实现了水凝胶体系前所未有的水下耐压缩弹性，在水下50%形变下进行5万次连续压缩后无残留应变产生。基于该体系对机械形变的独特响应性和高弹性恢复能力，该水凝胶能够灵敏地检测物质运动的方向和速度，还可用作水下压力传感器感知人类在水下的运动。
图2.耐压缩导电水凝胶的机械与传感性能
研究团队还进一步提出了有机水凝胶策略，通过原位聚合反应在水凝胶网络中复合亲油性聚合物，构建了独特的亲油亲水聚合物链互穿网络结构，实现了水凝胶在有机溶剂和低温多种恶劣环境中仍保持优异的柔韧度和耐压缩性能，解决了水凝胶在溶剂等特殊环境中服役性低的难题。此项研究为研制面向极端环境应用的抗疲劳弹性导电材料提供了简单高效的合成策略，为柔性可穿戴器件等的实际应用提供了理性的材料解决方案。
该研究团队致力于所发展的“纳米基元组装协同原位聚合”策略来调控聚合物网络结构和功能。旨在通过提高聚合物链的支化度和网络结构的均匀度，极大增强弹性材料力学性能的同时，合理设计软硬界面相互作用，赋予聚合物网络光、电、磁刺激智能响应功能，实现高性能柔性智能软材料的合成与柔性器件的研制，取得了一系列重要进展(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202209687; Nano Lett. 2022, Doi:10.1021/acs.nanolett.2c01635; Nano Lett.2022, Doi:10.1021/acs.nanolett.2c02446; Nano Lett. 2022, 22, 1433-1442; Nat. Commun. 2021, 12, 4297; Nat. Commun. 2019, 10, 2202; Adv. Mater. 2019, 31, 1900573; Nat. Commun. 2018, 9, 2786; Chem 2017, 3, 691-705)。
该研究工作得到了国家自然科学基金重点项目、国家重点研发计划、中央高校基本科研业务费专项资金、安徽省高校协同创新项目、安徽省自然科学基金项目的资助。